1928年5月，瞿秋白第二次踏上苏俄的国土，参加并主持中共在莫斯科召开的第六次全国代表大会。大会进行中，此前以他为"总书记"的临时中央政治局的许多激进作法受到了会议代表的尖锐批评，瞿秋白对此进行了严肃认真的自我批评。
六大结束后，瞿秋白留在莫斯科，担任中共中央驻共产国际代表团团长，并参预共产国际的领导工作。
瞿秋白1921年第一次来俄时结交的一位老友郭质生，这时已是颇有声望的汉学家、语言学教授，他来看望瞿秋白，带来函10年前瞿秋白离俄返国时寄存在他那里的两册研究拉丁字母的笔记。那时，瞿秋白受到苏俄扫除文盲运动的启迪，深感中国文盲过多，文化落后，与中国文字的弊病密切相关，非改革不可。看到这两本笔记，重新引起瞿秋白对于汉字改革的兴趣。旅俄两年时间里，瞿秋白经常与林伯渠、吴玉章、郭质生、尤果夫，当然还有杨之华，一起研究汉字改革问题。1929年10月，瞿秋白写成一本《中国拉丁化字母》小册子，并在旅居莫斯科的华侨和华人中试行。1931年9月，中国工人在海参崴召开中国新文字第一次代表大会，根据瞿秋白的这本书制定了中国新文字方案。
瞿秋白在中共代表团团长任内，除了不得不应付代表团必须处理的许多事务性工作外，把更多的时间用在理论和政策方面的研究，成为名副其实的理论家。
共产国际机关的外国工作人员，都住在特维尔斯卡亚大街（今高尔基大街）的柳克斯旅馆。瞿秋白和杨之华就住在这公寓二楼12号。杨之华开完共产国际六大以后，使在莫斯科中山大学特别班学习。她除了学习之外，还要照顾好瞿秋白，瞿秋白经过两次大会的紧张工作，本来体弱的身体更加虚弱。杨之华为了让瞿秋白恢复健康，在当时莫斯科物质缺乏，有钱也买不到食品的情况下，她设法变换饭菜花样，使瞿秋白吃得多一些、好一些。
两人的生活很俭朴，但十分和谐，感情十分亲密。每当瞿秋白工作时间过长，面带倦容时，杨之华就说几句笑话，或叫瞿秋白放下笔去拿点东西做事，调剂一下精神。有一次，在列宁学院学习的庄东晓和潘家辰来看他们，瞿秋白只与他们打了招呼就又伏案工作。杨之华向庄东晓递了个眼色，笑着说："有个人连脸都懒得洗，洗手只洗手心，连手背也不洗，这个人更喜欢搞卫生，房子里有气味，他就洒点香水，你们猜这个人是谁？"大家哈哈大笑起来，瞿秋白也只好放下笔，同大家一起笑，这才休息一会儿。
瞿秋白结了两次婚，但没有孩子。他对杨之华与前夫生的女儿独伊视同已出，爱之至深。独伊从来没感到瞿秋白不是自己的亲爸爸，他叫瞿秋白"好爸爸"，瞿秋白也自称"好爸爸"。
独伊到莫斯科后，爸爸妈妈都在郊外参加"六大"，家中无人照料，他们索性把独伊带到大会驻地。会议休息时，瞿秋白带她到田野去玩，还给她采了大把大把的鲜花，父女俩玩得可高兴了。不久独伊被送进一家儿童院。瞿秋白知道独伊爱吃牛奶渣，每到周末从共产国际下班路过商店，总要买一些奶渣带到儿童院给女儿吃。独伊因语言不通，有的调皮的男孩看她是黑头发，便把她当成犹太人，歧视她。虽然儿童院院长对她很好，但她总想爸爸妈妈，，每到周末见到爸爸妈妈，是她最快乐的时候。
后来，独伊换了一个儿童院，是在离莫斯科较远的一个小城伊凡城。这个儿童院设在沙皇时代的一座地主庄园里，四周是茂密的丛林，风景优美。瞿秋白夫妇仍然每周末去看她。他们每星期六晚上从莫斯科上火车，在车上过夜，星期日早晨抵达伊凡城。星期日清晨，一家人见面，分外高兴，痛痛快快的玩一整天。夏天，他们去丛林里采蘑菇，在小河边画图画；冬天，地上铺满厚厚的白雪，瞿秋白就把独伊放在雪车里，自己拉着雪车跑，故意把雪车拉得忽快忽慢，故意假装跑不动了，有时假装摔了跤，用手蒙起脸装哭，引得独伊哈哈大笑，笑声回荡在空中。他们尽情享受着天伦之乐。至今独伊还记得，有一天爸爸妈妈去看她，他们到儿童院旁边的小河里去撑木筏玩。爸爸卷起裤腿，露出细瘦的小腿，站在木筏上，微风轻轻吹动衣衫，爸爸突然兴奋得引吭高歌。 一会儿，独伊和妈妈也应声和唱，快乐的歌声，在小河上回荡。
1929年二三月间，瞿秋白因长期紧张工作，肺病加重了，不得不去马林诺的列宁疗养院休养。这是一个离莫斯科数百公里的乡村疗养院，附近有青苍苍的松林，厚厚的积雪铺满大地，空气异常清新。在病友带动下，瞿秋白练习滑雪。他手握撑杆，钻出稀疏的灌木丛，踏着滑雪板从山顶往下滑。滑雪板在雪上发出丝丝的声音，顺坡而下，轻快平稳，犹如荡舟。瞿秋白从此爱上了滑雪，后来回到莫斯科，他还和朋友一起到列宁山去滑雪。
瞿秋白在病中更加想念独伊，他常常给她写信。
独伊：
我画一个你，你在哭，为什么哭呢？
因为你在想着：
你是好爸爸和妈妈两个人生出来的。
（画独伊牵着一只兔子）
小独伊：
你会写信了--我非常之高兴。你不病，我欢喜了，我很念着你。我的病快要好，过三星期我要回莫斯科，那时要来看你，一定来看你。我的小独伊。再见，再见。
好爸爸
二月十四日
喜悦与关怀交织成的这封信，饱含着多少温暖亲切的父女之情啊！
3月15日，瞿秋白仍在列宁疗养院。俄罗斯的春天姗姗来迟，但春意已在林稍花枝间，已在人们心田里，瞿秋白想念独伊，给她写了一首小诗：
小小的蓓蕾，
含孕着几多生命。
陈旧的死灰，
几乎不掩没光明。
看到沙场的血花灿烂，
经过风暴之后的再生。
谁道是无意中的赤化？
都是赤爱的新的结晶。
这首小诗，内涵深蕴，表现了革命者对千千万万孩子们的美好希望和浓厚的农历恋，表现了革命者的崇高思想境界。