莫斯科气候寒冷，生活艰苦。瞿秋白本来身体很弱，到莫斯科不久，1921年3月间就病了。7月，经医生诊断患的是肺结核，病卧了一个月，至8月初仍然吐血。到了9月，夜夜虚汗，咳嗽吐血。俄国友人们力劝瞿秋白回国，他自己也觉得“病体支离，要做的，应当做的，也都不能做”。于是写信给在柏林的俞颂华，表示“要归国”。后来，他感到重任在身，“不能不工作；要工作”，便打消回国的念头，把全部精力投入到工作中去。
1921年5月，张太雷到莫斯科，介绍瞿秋白加入中国共产党，9月转为正式党员。瞿秋白从这时开始担任莫斯科东方劳动者共产主义大学（简称东方大学）中国班俄文教员，兼作政治理论课的译员。当时在中国班学习的有刘少奇、罗亦农、彭棕之、任弼时、肖劲光、柯庆施等人。
瞿秋白对于考察和研究俄罗斯文化，极为重视。革命后的苏俄文化，处在新旧更替时期。苏俄党和政府，在创造文化的同时，珍视和保护传统的优秀文化遗产。
在苏俄期间，瞿秋白数次见到列宁。1921年六七月间共产国际召开第三次代表大会，11月莫斯科第三电力工厂举行十月革命四周年庆祝会，列宁都到会并发表演说。瞿秋白后来在《赤都心史》中辟专题生动地记述了这两次盛大的场面，对无产阶级领袖倾注了崇高的敬意。1922年1月21日至2月2日，共产国际在莫斯科和彼得堡召开远东各国共产党及民族革命团体第一次代表大会。会议是为了推动和促进远东各国人民的民族解放事业，抵制和对抗帝国主义瓜分远东的华盛顿会议而召开的。瞿秋白和王尽美、邓恩铭、任弼时、罗亦农等人出席了会议。列宁被推选为会议的名誉主席，但他因病未能出席大会。会间，列宁接见了中国代表，询问了国共两党合作的可能性。
瞿秋白是从莫斯科郊区的高山疗养院带病暂时离院，参加这次远东会议的，医生说他的一叶肺已经溃烂，只能维持二三年。远乐会议期间，他扶病担任繁重的翻译工作，终于累倒。2月7日，因血痰又现，于高烧昏梦中，被人由彼得堡运到莫斯科，再入高山疗养院。直到4月间，才离开疗养院。在病榻上，他仍旧奋笔著述。从2月9日到3月下旬，先后撰写《彼得之城》、《俄雪》、《美人之声》、《阿弥陀佛》、《新村》、《海》、《尧子河》、《新的现实》、《生活》等文。重病缠身，他的头脑仍在不停的思索。3月1日，他在《新村》一文中，对于苏俄实行新经济政策，促进“无产的工人与小资的农民间之协进”，表示称赞，指出：“无产阶级革命没有农民的辅助，不能有尺寸功效。”他身在异邦，心却飞回了祖国。他反复思考着中国社会思潮的发展特点及其局限，深感“中国没有现代的社会科学，中国对社会现象向来是漠然的”，以致于青年的思想竟是“如此简单”：“不是这个，就一定是那个”，而“社会现象可不是如此简单！”青年们“当再进一步看看现实”，“先知道中国‘是什么？’然后说‘怎么样？’……至于‘我们’‘要什么？’且放在最后再说。”因为“一切一切主义都是生活中流出的”。这里，马克思主义的辨证唯物主义哲学观，基本上取代了唯心主义和形而上学，它标志着瞿秋白世界观的转变。
两年中，瞿秋白在苏俄革命和建设的洪流里，时时不忘严格地解剖自己，勇于否定旧我，不仅在理论上，而且在感情上，都接受了共产主义的思想体系。他在《我》中自信地宣告：
“我”不是旧时之孝子顺孙，而是“新时代”的活泼稚儿。
1922年11月5日至12月5日，共产国际在彼得堡（后移于莫斯科）举行第四次代表大会，讨论和确定统一战线方针，并专门讨论东方问题。陈独秀、刘仁静前来出席大会，瞿秋白也参加大会并担任陈独秀等人的译员。大会闭幕后，12月21日，由于中国国内斗争的需要，瞿秋白离开莫斯科，沿西伯利亚铁路回国。