1924年国共合作，在上海环龙路租了两幢房子，建立了国民党上海执行部，执行对国民党的改组工作。为了调动各种力量，积极推动国民党革命，国共双方都派出了精兵强将，在这里联合作战。当时国民党派出了组织部长胡汉民、宣传部长汪精卫（后改为戴季陶）以及于右任、叶楚伧等。共产党方面也派了中央委员毛泽东、罗章龙、王荷波和社会主义青年团的负责人恽代英等参加工作。毛泽东担任胡汉民的秘书，恽代英担任汪精卫的秘书（实际职权相当于组织部、宣传部的两个副部长）。中共中央十分重视这项工作。另外还派出了一批重要的共产党人分别参加了当时设立的工人部、农民部、青年部、妇女部等方面的具体工作。组织部办公地点在环龙路44号，宣传部在环龙路46号，工、农、青、妇等工作部也在46号。
两党合作的主要项目有：上海执行部对国民党进行大规模的改组；上海大学为革命培养干部；在广州设立的黄埔军校正在建立新军，使之成为坚持的党军。
恽代英在执行部宣传的工作做得十分出色。开始，国共双方的同志亲密合作，精诚团结按孙中山的意旨办事。因为汪精卫经常不在上海，由戴季陶代理部长。戴季陶代表国民党，罗章龙代表共产党，恽代英代表S.Y.。三方面的宣传部长，三位一体，分工合作，分别看材料。三家也各自办了刊物：共产党办《向导》，S.Y.办《中国青年》，国民党办《新建设》，国共合作办《前锋》、《民国日报》。五份报刊，一个阵营，所有的工作都摆在桌面上来做；文章大家商议，分别执笔；规定工作方针之后，有时还混合起来写文章。大家不分彼此，当然有时也有争论。恽代英在原则问题上当仁不让，据理力争。
在上海执行部里面，除了宣传工作以外，更重要的还有组织工作，国共双方也是分工合作，恽代英和罗章龙两人互相配合，协助国民党发展组织，因此在这段时间，他俩常常联袂外出，到各地去进行建党活动。
恽代英在上海大学教授国际问题和国内政治。他讲的课，观点明确，论证充足，逻辑严密，说理透彻，鼓动性强，深受全校同学的欢迎。每逢他讲课时，不但社会系的学生喜欢听，连中文系、英文系的学生也有兴趣，甚至外校有学生也赶来旁听。许多青年只要打听到哪天有恽代英讲课，就从四面八方蜂拥而来，课堂上总是挤得满满登登。
恽代英的几个远在四川的学生余泽鸿、张霁帆、杨元杰等以及四川青年李硕勋、阳翰笙、何秉彝等也在上海大学学习，继续受到恽代英的关怀、教育和帮助。他像一块磁石，吸引着这批青年人朝着一个革命目标，团结战斗，这批青年后来都为革命作出了重要贡献。
自从葆秀去世后，恽代英一直过着单身生活，工作紧张，生活十分艰辛。衣服脏了，没有时间洗；饿了，就站在街头，或在路上一边走，一边啃大饼油条或糍饭团，那里当时下层劳动人民吃的最起码的食品。
在上海大学的学生们都说：恽代英除了革命，没有自己。
对恽代英深刻理解的萧楚女说过这样的话：
“像代英这样的人，我在古往今来的圣贤中没有听说过，只有墨子倒有点像，代英就是当代的墨子。”
后来，恽代英在党内甚至享有“甘地”的外号，也就不足为奇了。
恽代英的工作确实十分繁忙，白天在上海大学教书，晚上要编辑《中国青年》和写文章；还有在国民党上海执行部的工作和共产党、青年团的工作，指导上海和全国的青年运动。
这个时期，恽代英的工作确实十分繁忙，白天在上海大学教书，晚上要编辑《中国青年》和写文章；还有在国民党上海执行部的工作和共产党、青年团的工作，指导上海和全国的青年运动。
这个时期，恽代英在《中国青年》、《新建设》、《民国日报》等报刊发表了不少文章。这些文章。这些文章赞扬了孙中山不求名、不求利，为中国革命“坚苦卓绝的奋斗”达30余年的精神，肯定了孙中山领导的国民党的成绩，善意地批评了国民党的缺点，并对国民党提出了希望和劝告。
恽代英的文章在青年中，在群众中产生了很大影响，也引起国民党的极大注意。 那时，李大钊、陈独秀、毛泽东等也发表了不少有影响的文章，加上共产党办事认真，有热情，有办法，又口才，他们表现出来的政治热情、组织能力、写作天才使国民党们刮目相看，原先瞧不起的态度也大有转变。
但是不久，国民党内左右派的斗争开始暴露。国共合作的局面就开始发生变化。
恽代英在八九月间去江西安源，根据团中央的意图，解决了当地团组织的年轻化问题，并对团的活动进行了一番指导后回到上海，这时发生了国民党右派制造的“黄仁事件”。10月10日，国民党右派有分子喻育之、童理章等伪造民意，在河南北路天后宫召开所谓“国民党大会”。当全国学生联合会代表和上海大学学生黄仁、何秉彝等在台上演说，抨击帝国主义和封建军阀的罪行时，喻、童等人竟喝令禁止，并指使一批流氓大打出手。黄仁被抛落高达七尺之台阶下，重伤毙命。十几名上海大学学生和全国学生联合会职员遭毒打。
事件发生后，恽代英立即发表文章《为黄仁惨案之重要声明》，揭露事件真相，驳斥国民党右派的造谣诬蔑，号召“同志们因更当淬厉精神，为反对一切军阀一切帝国主义而作战，以不负黄仁同志未竟之志。”
1925年3月12日，孙中山在北京逝世，给全国人民以很大的震动。恽代英发表文章，频繁地演说，高度评价孙中山伟大奋斗的一生，宣传孙中山政策，动员人民化悲痛为力量，积极投入到打倒帝国主义、打倒军阀的革命斗争中去。
为了使孙中山的悼念活动扩大成大规模的革命宣言传活动，恽代英又到沿江城市苏州、无锡、南京、芜湖、镇江、扬州等地去参加悼念活动和演讲，号召一切爱国人士继承孙中山遗志，献身革命。他的演讲激动了当地群众的爱国热情。一批青年，如秦邦宪（博古）、管文蔚、薜萼果（孙冶方）等受了恽代英的影响，走上了革命道路。